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本文作者：黃可可黃思靜呂杰蘭葉芳作者單位：成都理工大學

研究區(qū)及樣品概述

研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地東北部(圖1)，樣品取自該區(qū)11口井的太原組巖心。這些巖心樣品的巖石學特征已在馮文立等［13］的研究中有詳細的描述，其中一個顯著的特點就是雖然這些砂巖主要為巖屑石英砂巖(圖2)，巖石成分中長石體積分數(shù)極低(平均為0.76%)，但絕大多數(shù)樣品中都可以觀察到相當數(shù)量的原始長石顆粒發(fā)生蝕變的痕跡。這反映了在最初沉積的時候，這些砂巖可能為成分成熟度相對較低的砂巖，甚至可能為富長石砂巖，長石在強烈的成巖改造下幾乎被完全溶蝕。伊利石的廣泛存在是巖相學觀察到的另一重要特征，薄片鑒定結果顯示自生伊利石在巖石中的體積分數(shù)為0%～5%，平均為1.22%。小于2μm的細粒組分的XRD檢測結果也表明，伊利石是太原組砂巖中體積分數(shù)最豐富的黏土礦物。79個樣品黏土礦物平均體積分數(shù)分別為:伊利石66.65%，高嶺石25.75%，綠泥石5.87%。其中，27個樣品中黏土礦物100%地由伊利石組成，未檢測到蒙皂石的存在，有極少量的伊-蒙混層黏土礦物，但其伊利石層的體積分數(shù)也都在90%以上。

伊利石的形貌特征及賦存方式

偏光顯微鏡及掃描電鏡下，太原組砂巖中的伊利石以多種形式賦存，根據(jù)它們的形貌特征及微觀結構可以鑒別出以下幾種類型的伊利石(圖3)。交待長石的伊利石太原組砂巖中長石蝕變的現(xiàn)象隨處可見，伊利石化是其最主要的蝕變類型，該過程常常沿顆粒的解理、劈理等薄弱環(huán)節(jié)發(fā)生，并呈絲狀或絲絨狀聚集在被溶長石表面，并常見自形的石英晶體與之共生(圖3A)。具高嶺石過渡形貌的伊利石這類黏土礦物較為發(fā)育，偏光顯微鏡下，可以觀察到一些干涉色較高的黏土礦物排列成書頁體狀，這些顆粒的輪廓模糊，但尚能隱約辨別高嶺石的六方片狀晶形。通過SEM觀察發(fā)現(xiàn)，許多高嶺石晶體具纖狀末端，厚度由中心向蝕變的邊緣逐漸變薄，清楚地顯示出高嶺石向伊利石的轉變(圖3B)。如果這個過程持續(xù)發(fā)展，就可以使整個顆粒過渡為片絲狀伊利石。碎屑伊利石掃描電鏡顯示，部分黏土礦物呈彎曲的薄片狀，片大，邊界圓滑，棱角不尖削，這是碎屑伊利石的典型形貌［15］。這些伊利石的集合體常常因為強烈的壓實作用而順著顆粒的切線方向相互重疊，有的形成疊片狀結構并包裹碎屑顆粒(圖3C)。有的緊密堆積在碎屑顆粒之間，勾勒出被壓實的碎屑顆粒之間的接觸面。這類伊利石主要出現(xiàn)在雜基含量較高的砂巖樣品中。具蒙皂石轉化特征的伊利石(交代伊利石)在少數(shù)樣品中偶爾可以看到集合體為呈蜂窩狀、棉絮狀的短絲狀黏土礦物(圖3D)，這種形貌特征的伊利石很可能來源于蒙皂石或伊-蒙混層先驅礦物的成巖演化。Pollastro［16］的研究表明，蒙皂石的形貌特征會在伊利石化進程中逐漸減弱至消失，并開始繼承與其共生的伊利石的形貌。然而，在本研究的范圍內(nèi)，這種繼承有蒙皂石特征的伊利石并不常見，這與XRD的檢測結果是一致的，可能與物源相對缺乏蒙皂石有關。其他的自生伊利石這類自生伊利石不具備先驅礦物的殘留結構，晶體形貌多呈片絲狀、毛發(fā)狀。晶體之間常常相互連接，并構成平行或交錯的網(wǎng)狀結構，它們大都發(fā)育在溶蝕孔隙中，并將原有的孔隙空間分割成微孔隙結構(圖3E)，并常常保存了被溶骨架顆粒的形貌，因而其很可能來源于顆粒交代型伊利石(主要是第1種類型的伊利石)的進一步生長。還有一些覆于碎屑顆粒上的自生伊利石晶體從顆粒邊緣垂直向外生長形成顆粒徑向環(huán)邊，部分晶體延伸到較遠的孔隙空間形成孔隙搭橋狀結構(圖3F)。它有可能是早期碎屑黏土包膜的成巖轉化，也可能是直接從流體中沉淀形成的，因為可以清楚地觀察到其枝狀纖維生長方向均指向孔隙。此外還可以觀察到濃密的毛發(fā)狀自生伊利石團簇體堆積在孔隙空間中，其晶體大都彎曲，排列無定向性，其中有的在石英加大(Q)上生長(圖3G)，顯示出其形成時間晚于石英加大。

伊利石的成巖演化

顯微觀察的證據(jù)表明，太原組砂巖中存在2種伊利石:碎屑伊利石和自生伊利石。碎屑伊利石的豐度由沉積因素決定(物源區(qū)的礦物類型、剝蝕、搬運過程);自生伊利石則可以是孔隙水化學沉淀的產(chǎn)物(新生伊利石)，也可以是母質(zhì)礦物的蝕變產(chǎn)物(成巖伊利石)。應該指出的是，由于復雜的成巖演化過程，并不能明確地追溯伊利石的起源，但值得注意的是，研究區(qū)太原組45%的砂巖樣品中，黏土組分完全由伊利石組成(見前述討論)，而沉積巖中同沉積的雜基組分完全由碎屑伊利石構成的可能性很小，只有在經(jīng)受了干旱環(huán)境［17］的古老泥巖中才會多以伊利石為主，這就意味著太原組砂巖中豐富的伊利石含量主要還是受控于自生伊利石的普遍發(fā)育。

1與成巖伊利石形成有關的水巖反應

自生伊利石的大量出現(xiàn)表明存在大規(guī)模的物質(zhì)轉移，該過程所涉及到的水巖相互反應主要有以下幾種類型。蒙皂石的伊利石化前人已提出多種模式解釋蒙皂石的伊利石化過程［17-20］，但對于不同蒙皂石的化學組成及不同的反應機理說來，具體的反應式是不一樣的，但總體反應途徑可作如下表達［21］:蒙皂石+Al3++K+=伊利石+Si4+。(1)許多學者［22］認為該反應過程所涉及的鉀、鋁可由成巖體系中的云母及鉀長石提供，這表明，含有蒙皂石的地層可以在成巖過程中通過伊利石化作用促進鉀長石的溶解;然而，由于太原組儲層砂巖中相對缺乏同期火山物質(zhì)［11］，再結合觀察，推測該反應的發(fā)生是非常有限的，因而其對鉀長石的影響也應該是有限的。此外，樣品中沒有觀察到綠泥石膠結物也是支持該推論的一個可能證據(jù)，因為蒙皂石(特別是與火山物質(zhì)有關的蒙皂石)向伊利石的轉化往往伴隨著綠泥石的形成［23］。長石的伊利石化Barclay等［24］及Thyne等［25］的研究認為，由于鉀長石與伊利石具有化學上的“兼容性”(與其他長石相比，在化學組成上含有有利于伊利石形成的鉀離子)，鉀長石在一定條件下可以直接蝕變?yōu)橐晾?，該過程的反應式如下:3KAlSi3O8(鉀長石)+2H+→2K++KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+6SiO2(aq)(硅質(zhì))。(2)由于伊利石在組成上的不確定性，因而反應式中的伊利石都是通過其端元組成(白云母)的分子式來表達的。在(2)式中，伊利石中的鉀、鋁、硅均來自于鉀長石本身，并有多出的鉀離子和硅質(zhì)釋放到流體中，如果系統(tǒng)封閉，該反應過程對流體性質(zhì)的改變將影響到后期的成巖反應，如高嶺石的伊利石化和硅質(zhì)的加大(見下文)。高嶺石的伊利石化通常情況下，砂巖中自生高嶺石的產(chǎn)出可以基于酸性流體對斜長石和鉀長石的消耗，反應式為［26］2KAlSi3O8(鉀長石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+4SiO2(硅質(zhì))+2K+，(3)2NaAlSi3O8(鈉長石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+4SiO2(硅質(zhì))+2Na+，(4)CaAl2Si2O8(鈣長石)+2H++H2O=Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+Ca2+。(5)然而，大量地質(zhì)現(xiàn)象證明［6-8］，高嶺石在一定的條件下會變得不穩(wěn)定而向伊利石轉化，反應趨勢為高嶺石與K+作用并產(chǎn)生伊利石、H+和H2O［10］:3Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+2K+=2KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+2H++3H2O。(6)如果體系封閉并且還存在(2)或(3)式反應來釋放鉀離子并消耗氫離子，(6)式反應就會持續(xù)進行，這個過程可以綜合成以下反應式(綜合(2)和(6)或(3)和(6)［25］):Al2Si2O5(OH)4(高嶺石)+KAlSi3O8(鉀長石)=KAl3Si3O10(OH)2(伊利石)+2SiO2(硅質(zhì))+H2O。(7)對于該反應來說，溫度是非常重要的控制因素，這是因為從理論上來說(圖4)，當溫度達到100℃時(圖4C)，高嶺石和鉀長石已經(jīng)不存在兩相重疊的熱力學范圍，也就是兩者不可能同時穩(wěn)定。如果它們在地層中共存到該溫度，反應(7)就會發(fā)生;然而，研究者在實地考查中發(fā)現(xiàn)［6，28］，該反應發(fā)生的閥值溫度為120～150℃，高于熱力學計算溫度，說明高嶺石和鉀長石可以在一定時期內(nèi)以亞穩(wěn)態(tài)組合狀態(tài)共存。

2鉀的來源

過去的研究［29-30］已證明，富鉀硅酸鹽礦物的溶解是砂巖中伊利石化過程中一個重要鉀源。最常見的方式是溶解鉀長石。然而，巖石學的觀察表明，太原組部分高含伊利石的砂巖樣品中存在自生鉀長石和自生伊利石晶體密切共生的現(xiàn)象(圖3H)，并且沒有觀察到自生鉀長石的其他共生礦物組合。這表明曾出現(xiàn)過伊利石的生成流體對鉀長石過飽和的情況，顯然，這時鉀長石是穩(wěn)定的，不會提供鉀來源，因而必須考慮鉀的外部來源。結合研究區(qū)太原組砂巖主要沉積于淺海環(huán)境的地質(zhì)背景［13，31］，推測該過程應該出現(xiàn)在準同生—同生期的開放體系中。該時期的成巖環(huán)境會允許海源流體攜帶大量的K+(克服動力學屏障，見下文)向沉積體滲透，并造成自生伊利石和自生鉀長石的共沉淀。在這個過程中，原始鉀長石顆粒得以保存［32］。另一方面，太原組砂巖的巖石學跡象表明長石碎屑顆粒經(jīng)歷了廣泛的溶解作用，這很可能與太原樣的海相沉積環(huán)境來說，不太可能存在有利于長石早期溶解的大氣水條件)。由于長石在成巖早期受到海源流體的保護，并且有機質(zhì)熱脫羧需要一定的溫度，因而推測大多數(shù)長石蝕變反應發(fā)生在成巖歷史的相對晚期。溶解的次生孔隙保存有良好的長石外型，同時孔隙中充填的伊利石晶間孔發(fā)育，顯示其沒有經(jīng)歷主要的壓實作用過程，是這一推測的另一重要佐證。因而晚期伊利石的形成應該是鉀長石作為鉀的來源的結果。

3伊利石化過程的熱力學和動力學機理

礦物穩(wěn)定性的變化很大程度上取決于礦物-流體之間的熱力學平衡［33］。圖4表明，流體的化學組成(在這里主要涉及pH值，鉀離子和溶解硅的活度)對地層中伊利石、鉀長石、高嶺石的熱力學穩(wěn)定狀態(tài)起著重要的作用。然而，對成巖流體性質(zhì)的預測是很困難的，這取決于富鉀硅酸鹽碎屑的相對含量及其蝕變程度、海源流體的滲透情況、與煤系有關的酸性流體的含量及分布等因素。但是大體上有如下規(guī)律:K+/H+活度比的降低或(和)溶解硅活度的減少會引起流體對鉀長石的不飽和，故鉀長石在有機質(zhì)(煤層)成熟過程中會顯得不穩(wěn)定并發(fā)生溶解。在溶解反應初期，H+含量高，孔隙水的化學組成最易處于高嶺石的穩(wěn)定區(qū)，溶解過程很可能按(3)式進行。隨著鉀長石的不斷溶解，K+/H+活度比逐漸增大，當該值達到圖4中伊利石和高嶺石的兩相邊界時，伊利石將得以沉淀，(2)式反應發(fā)生。如果系統(tǒng)中不存在減少流體中K+/H+活度比的反應，(2)式會逐漸趨于平衡直到停止(當產(chǎn)物濃度達到圖4中伊利石和鉀長石的兩相邊界時，反應停止)。顯然，高嶺石的伊利石化反應((6)式)一旦啟動，鉀長石就可以持續(xù)溶解，并且流體中K+活度和pH將保持恒定(總體為(7)式)。當然，與鉀長石溶解相伴隨的蒙脫石的伊利石化也屬于這一類反應，但之前已提到，在太原組砂巖中，蒙脫石比較少見，因而它不會是主流反應。然而，即使伊利石形成的熱力學條件已經(jīng)滿足(即已經(jīng)具有驅動伊利石化反應的化學潛力)，動力學約束仍然可使伊利石的生長受到阻礙，這種約束通常是由伊利石沉淀速率較低引起的［10］。在這種情況下，如果鉀長石與孔隙流體之間沒有達到平衡:流體對鉀長石處于欠飽和狀態(tài)，鉀長石將蝕變生成高嶺石而不是伊利石;如果鉀長石與孔隙流體之間達到平衡，即使存在高嶺石，受阻于高嶺石伊利石化反應的高能屏障［10］，鉀長石的溶解也會停止。筆者認為，這是高嶺石和鉀長石能在熱力學上作為準穩(wěn)定礦物組合存在的原因。相反，當伊利石的沉淀作用不受阻礙時，鉀長石和初始的黏土物質(zhì)(在本研究中主要指高嶺石)就會溶解生成伊利石，直到長石或初始黏土物質(zhì)完全耗盡［9］。Lanson等［34］的研究指出，要想克服高嶺石伊利石化的動力學屏障，要么流體對伊利石必須是超過飽和的(K+/H+活度比大大高于伊利石的飽和度)，這個條件不可能在鉀長石作為鉀源的封閉體系內(nèi)實現(xiàn)。要么溫度升高到一定值，這顯然需要一定的埋藏深度。上述機理支持筆者對研究區(qū)太原組伊利石形成成因的解釋:在淺埋藏的開放體系中，海源流體的入侵可能造成了少部分碎屑物質(zhì)(包括碎屑黏土和不穩(wěn)定長石)的伊利石化，這個期間，大量外部來源的鉀及高的pH值克服了伊利石化過程的動力學屏障;在深埋藏的封閉體系中，先前得以保存的鉀長石發(fā)生溶解并伴隨著高嶺石的伊利石化，直到鉀長石全部消耗完畢。該過程中，溫度是伊利石化動力學屏障得以克服的關鍵因素(太原組是上古生界埋藏深度最大的地層，經(jīng)歷了相對高的埋藏成巖溫度)。然而，雖然伊利石的形成是多階段的，但主要的機制應是深埋藏的封閉體系下鉀長石及高嶺石的伊利石化。一方面是因為相關的巖相和結構現(xiàn)象(如次生溶解孔隙及孔隙中充填的伊利石沒有被壓實，高嶺石伊利石化等)現(xiàn)象的普遍存在(圖3)，另一方面則是由于太原組相對于其他地層在自生高嶺石數(shù)量上的缺失［12］。因而有理由相信，太原組地層中大規(guī)模地形成伊利石是在一定的埋深達到以后。

伊利石對儲層質(zhì)量的影響

由于較大的表面積及纖維狀的晶體形態(tài)，自生伊利石常常會通過分割孔隙空間網(wǎng)絡的方式導致砂巖儲層質(zhì)量(特別是滲透率)的嚴重惡化［6］。然而，如果從伊利石化過程涉及到的整個水巖相互作用過程來看，伊利石的形成對儲集空間的發(fā)育未必就是不利的。對于太原組砂巖來說，成巖歷史早期形成的伊利石對于儲集性能的影響基本上是中性的，這取決于以下幾點:1)在具有高水流量的開放體系下，大量離子會被搬運出(進)體系，因而早期的伊利石化反應是不會改變流體的陽離子濃度的，自然也不會影響到后續(xù)的成巖作用［31］;2)即使簡單的質(zhì)量計算表明，早期的伊利石化反應具有一定的“減體積效應”(高嶺石+K+→伊利石+H+的反應會提供5.7%的孔隙體積，斜長石+K++H+→伊利石+Ca2++Na+的反應會產(chǎn)生5.3%～6.9%的孔隙體積)，但它很可能會被接下來的壓實作用抵消，并不會對儲層質(zhì)量做出貢獻;3)伊利石晶體垂直于顆粒表面生長的現(xiàn)象在太原組砂巖中并不多見，因而這種垂向包膜對粒間體積的有效保護也是很有限的，這與北海儲集層的情況［35］并不相同。相比之下，深部伊利石化作用對太原組砂巖的儲集質(zhì)量有重大影響:根據(jù)(7)式，每增加1體積的伊利石，會消耗0.71體積的高嶺石和0.77體積的鉀長石，再算上增加了0.32體積的石英，整體會產(chǎn)生0.11體積的孔隙空間。由于該過程出現(xiàn)在成巖歷史晚期，增加的孔隙既可能被生成的伊利石不同程度地分割成微孔隙結構，也可能以完整的溶蝕孔隙的形式保存下來。從這個角度看，伊利石的形成過程對儲層質(zhì)量是起著積極作用的。值得注意的是，這種情況下的物質(zhì)轉移是在等化學體系(封閉體系)內(nèi)完成的，因而孔隙度發(fā)育的程度應與砂巖中反應物(鉀長石和高嶺石)的消耗量以及產(chǎn)物(伊利石)的生成量成正比。筆者通過太原組砂巖中伊利石的自形纖狀和板狀形貌特征，統(tǒng)計出了主要以孔隙充填物及顆粒徑向包膜存在的自生成因的伊利石的體積分數(shù)。結果表明，砂巖的面孔率與自生伊利石體積分數(shù)強烈正相關(圖5)，這同樣證明了深埋藏條件下的伊利石化作用是太原組伊利石最主要的形成機制。

結論

鄂爾多斯盆地東北部太原組砂巖中自生伊利石發(fā)育，根據(jù)它們的形貌特征及微觀結構，區(qū)分出了以下幾種類型的伊利石:碎屑伊利石、具蒙皂石轉化特征的伊利石、交代長石的伊利石、具高嶺石過渡形貌的伊利石以及其他的自生伊利石。從伊利石形成過程所涉及到的水巖相互反應來看，含有蒙皂石的地層可以在成巖過程發(fā)生伊利石化作用并促進鉀長石的溶解，但由于太原組儲層砂巖中相對缺乏同期火山物質(zhì)，并且在巖相學觀察中也較少見到具蒙皂石轉化特征的伊利石，因而推測蒙皂石伊利石化的發(fā)生是有限的，自然也不是研究區(qū)伊利石形成的主要機制。與具蒙皂石轉化特征的伊利石較為罕見相反，交代長石的伊利石及具高嶺石過渡形貌的伊利石常常隨處可見，相關的反應機制有:長石的高嶺石化，鉀長石的伊利石化，高嶺石的伊利石化。在對高嶺石伊利石化過程進行了熱力學和動力學描述的基礎上，結合研究區(qū)太原組淺海沉積背景提出:1)在淺埋藏的開放體系中，大量外部來源的鉀及高的流體pH值(K+/H+活度比大大高于伊利石的飽和度)克服了伊利石化過程的動力學約束，造成了一部分碎屑物質(zhì)(包括碎屑黏土和不穩(wěn)定長石)的伊利石化。自生鉀長石和自生伊利石晶體密切共生的現(xiàn)象證實了這種流體曾經(jīng)存在并保存了鉀長石。2)在深埋藏的封閉體系中，鉀長石溶解提供鉀使得早期形成的高嶺石發(fā)生伊利石化，這是研究區(qū)太原組伊利石形成的主要機制。而早期鉀長石的保存、伊利石化作用發(fā)生前長石向高嶺石的轉化、一定的地層溫度以及體系的相對封閉是該機制的主要控制因素。相關的巖相學特征(長石鑄?？准安糠殖涮羁紫兜囊晾幢粔簩?、具高嶺石轉化特征的伊利石的普遍存在)、相對高的溫度以及高嶺石在數(shù)量上的缺失是做出這一推斷的主要依據(jù)。從伊利石化過程涉及到的整個水巖相互作用過程來看，太原組砂巖中伊利石的形成過程總體上對儲層質(zhì)量是起著積極作用的，砂巖的面孔率與自生伊利石體積分數(shù)之間強烈的正相關性也說明了這一點。