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廢物礦物固化探究

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廢物礦物固化探究

本文作者:董發(fā)勤1張寶述2盧喜瑞1李偉民1楊玉山1寧明杰2蘇思瑾1作者單位:1西南科技大學(xué)2西南科技大學(xué)

以ZrO2和SiO2粉體為基體原料,1500℃燒結(jié)72h自然冷卻后,即可制備出鋯石基Zr1-xCexSiO4(0.00≤x≤0.10)固化體。當x>0.05時,在Zr1-xCexSiO4(0.00≤x≤0.10)系列樣品中發(fā)現(xiàn)ZrSiO4相與CeO2相的分離。隨著Ce4+添加量的增加,所制備固化體的的晶胞參數(shù)及晶胞體積均體現(xiàn)出逐漸增加的趨勢。利用第一性原理對Zr1-xPuxSiO4(0.00≤x≤0.10)系列樣品的密度、晶格總能量及晶胞體積等進行了計算,理論預(yù)測其對Pu4+的最大固溶量介于x=0.03~0.04。

以CaCO3、ZrO2和TiO2為原料,在1300℃條件下保溫24h即可制備出Ca1-xZr1-xNd2xTi2O7(0.0≤x≤1.0)系列樣品;在1350℃條件下保溫24h即可制備出CaZr1-xCexTi2O7(0.0≤x≤1.0)系列樣品。

在Ca1-xZr1-xNd2xTi2O7樣品中,隨著Nd3+的含量增加,晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生由3T向4M結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。當x=0.7時,出現(xiàn)晶粒形貌明顯不同的兩相組織,小顆粒晶體為Nd2Ti2O7燒綠石,大塊狀晶體為鈣鈦鋯石-4M;當x=0.8時,晶粒的形貌均一,晶粒尺寸大小主要集中在2~3μm。在CaZr1-xCexTi2O7樣品中,Ce4+的添加量增加可以促使晶體結(jié)構(gòu)由2M向4M結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變,并最終轉(zhuǎn)變?yōu)闊G石型結(jié)構(gòu)。鈣鈦鋯石對Nd2O3的固溶度為22%,對CeO2的固溶度為23%。固溶度CeO2為10%和20%的鈣鈦鋯石固化體樣品在40℃和70℃的浸泡實驗表明:70℃浸泡樣品前期(10d)浸出率比40℃時高,而后期的浸出率則小于40℃時的樣品。對比所有樣品的浸出率的數(shù)量級均為10-6~10-5之間。

以CaTiO3和SiO2為原料,在1230℃條件下保溫24h即可制備出榍石基模擬核素固化體,其對CeO2的固溶度低于5%,對Nd2O3的固溶度為6%。

以CaTiO3、ZrSiO4和TiO2為原料,在1260℃條件下保溫24h即可制備出鈣鈦鋯石/榍石基組合礦物固化體。所制備的組合礦物固化體主要物相為鈣鈦鋯石和榍石物相,其對Nd3O3的固溶度為19%,對CeO2的固溶度為20%。固溶度為10%和20%的鈣鈦鋯石/榍石基組合礦物固化體在40℃和70℃的浸泡實驗表明:樣品整體浸出率的數(shù)量級為10-7~10-5之間。

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