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本文作者：何麗芝1,2陸扣萍1,2秦華1,2王海龍1,2作者單位：1.浙江農(nóng)林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院2.浙江省森林生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)與固碳減排重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室

我國(guó)設(shè)施菜地土壤PAEs污染現(xiàn)狀

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)我國(guó)設(shè)施菜地土壤中的PAEs污染情況進(jìn)行了調(diào)查，結(jié)果表明，我國(guó)設(shè)施菜地土壤普遍受到不同程度的PAEs污染。對(duì)珠江三角洲地區(qū)(廣州、花都、增城、珠海、東莞、中山)的典型蔬菜基地進(jìn)行毒性有機(jī)污染物的調(diào)查采樣，結(jié)果表明，土壤中有機(jī)污染物含量均以PAEs含量最高，美國(guó)環(huán)保局優(yōu)先控制的6種PAEs化合物總含量為3．00～45．67mg/kg［16］。對(duì)杭州地區(qū)蔬菜基地的調(diào)查顯示，設(shè)施菜地土壤中PAEs總量為1．90～4．36mg/kg［17］。在我國(guó)重要的蔬菜基地山東地區(qū)，壽光設(shè)施菜地土壤PAEs總含量為7．35～33．39mg/kg，其中DEHP含量為1．86～25．12mg/kg，DBP含量為2．27～20．54mg/kg［18］，濟(jì)南設(shè)施菜地中DBP和DEHP含量分別為3．6、3．4mg/kg［19］。東北地區(qū)的哈爾濱菜地中，PAEs平均含量為4．67mg/kg［20］，雞西的蔬菜基地土壤中DBP和DEHP含量分別高達(dá)16．12、14．66mg/kg［21］。因?yàn)槲覈?guó)尚未制定相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，目前我國(guó)土壤PAEs的控制一般參考美國(guó)土壤PAEs化合物控制標(biāo)準(zhǔn)，即土壤中DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DOP的控制標(biāo)準(zhǔn)分別為0．02、0．07、0．08、1．22、0．44、1．20mg/kg［22］。一系列數(shù)據(jù)表明，我國(guó)設(shè)施菜地土壤的PAEs污染水平已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，保障設(shè)施菜地的土壤環(huán)境事關(guān)農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量和人體健康，事關(guān)經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展和國(guó)家生態(tài)安全，對(duì)其進(jìn)行研究治理已經(jīng)迫在眉睫。

土壤中PAEs的分布規(guī)律

1縱向分布規(guī)律

PAEs的縱向分布受土壤顆粒、土壤吸附系數(shù)、PAEs揮發(fā)度、污水和污泥農(nóng)用以及化肥的施用程度的影響，研究其縱向分布可以為受污染土壤的修復(fù)提供理論依據(jù)。我國(guó)大部分設(shè)施菜地土壤中PAEs分布深度為0～40cm，由于不同種類PAEs其物理和化學(xué)性質(zhì)存在差異，其在土壤剖面上的分布狀況也各不相同。一般情況下，DEHP、DnOP等長(zhǎng)鏈PAEs揮發(fā)度低，降解速率慢，土壤中含量較高，而DMP、DEP等短鏈PAEs在土壤中的含量則相對(duì)較低［23］。而DEP和DnBP含量則隨土層的加深呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)，這與其較易溶于水和土壤吸附系數(shù)小有關(guān)。但是，PAEs總量隨土壤深度的增加而降低，在40cm以下的土壤中PAEs幾乎難以檢出［24］。

2橫向分布規(guī)律

PAEs的橫向分布主要受人為活動(dòng)、大氣污染物的沉降以及水體遷移等因素影響。如對(duì)臺(tái)州受電子廢棄拆卸區(qū)污染的表層土壤調(diào)查表明，在0．1、1、100km范圍內(nèi)PAEs的平均含量從23．24降到1．33mg/kg［25］;對(duì)廣州海珠地區(qū)土壤中PAEs含量進(jìn)行檢測(cè)，結(jié)果表明，大氣沉降為土壤中PAEs的主要污染源，且隨著距市區(qū)距離的增加，PAEs含量逐步降低［26］;北京土壤中PAEs含量的檢測(cè)表明，越遠(yuǎn)離市區(qū)、污水、污泥和地膜等污染源的地區(qū)，土壤中PAEs含量就越低［27］，這說(shuō)明PAEs含量隨污染源距離的增加而降低。

3季節(jié)分布規(guī)律

王明林等［22］認(rèn)為，夏季由于氣溫升高，蔬菜大棚通風(fēng)的次數(shù)增加，導(dǎo)致空氣中PAEs含量降低，從而導(dǎo)致土壤吸附的PAEs含量降低;相反，在越冬生長(zhǎng)季節(jié)，設(shè)施菜地土壤中PAEs的含量較高。Liu等［28］的研究表明，由于冬季微生物活動(dòng)減慢，以及耕種減少導(dǎo)致土壤中PAEs含量較夏季高，且PAEs種類復(fù)雜多變。同時(shí)，安瓊等［29］的研究也表明，低溫會(huì)導(dǎo)致土壤中PAEs的持留時(shí)間增加。

4時(shí)間分布規(guī)律

由于地膜中酞酸酯類化合物釋放緩慢，且釋放量逐漸增加，但釋放速度遠(yuǎn)大于作物的吸收速度，且隨著蔬菜生育周期的延長(zhǎng)，土壤中DBP和DEHP含量會(huì)顯著升高［30］，在一定時(shí)間內(nèi)土壤中PAEs的含量隨時(shí)間呈增加趨勢(shì)。但是，隨著時(shí)間的推移，土壤中PAEs的總量會(huì)受自身?yè)]發(fā)以及生物降解的影響，導(dǎo)致土壤中PAEs含量發(fā)生復(fù)雜變化。另外，設(shè)施菜地土壤中PAEs的含量與分布特征還受PAEs自身溶解度、揮發(fā)性、所用棚膜的類型等多種不確定因素的影響，導(dǎo)致PAEs在土壤環(huán)境中的遷移十分復(fù)雜，增加了防治和修復(fù)土壤污染的難度。

設(shè)施菜地PAEs的污染成因及分類

土壤由于具有較強(qiáng)的吸附能力而成為環(huán)境中PAEs的儲(chǔ)存庫(kù)和中轉(zhuǎn)站，對(duì)PAEs的時(shí)空分布和地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程起著非常重要的作用。設(shè)施菜地土壤中PAEs主要源于人為因素，如大棚和地膜覆蓋、污水灌溉、施用城市污泥和含PAEs的化肥等途徑，這些因素均導(dǎo)致了PAEs在設(shè)施菜地土壤中的殘留量逐步增加，進(jìn)而影響到蔬菜中PAEs的濃度水平。認(rèn)識(shí)并區(qū)分土壤中PAEs的來(lái)源、定向控制污染源以及制定對(duì)應(yīng)的環(huán)境保護(hù)政策，是土壤污染控制研究領(lǐng)域重點(diǎn)研究的內(nèi)容之一，也可為指導(dǎo)設(shè)施農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中酞酸酯污染的防治提供科學(xué)依據(jù)。

1大棚和地膜

近年來(lái)我國(guó)設(shè)施蔬菜發(fā)展迅速，設(shè)施面積躍居世界第一，設(shè)施蔬菜產(chǎn)量也日益提高［31］。設(shè)施蔬菜在帶來(lái)巨大經(jīng)濟(jì)效益的同時(shí)，也帶來(lái)了嚴(yán)峻的環(huán)境污染問(wèn)題。由于設(shè)施蔬菜栽培所用的大棚和地膜中的PAEs在塑料中呈游離狀態(tài)，彼此之間僅通過(guò)氫鍵或范德華力連接，保留了各自相對(duì)獨(dú)立的化學(xué)性質(zhì)［32］，因此隨著使用時(shí)間的推移，PAEs不斷釋放并最終進(jìn)入土壤。陳永山等［17］對(duì)杭州附近的蔬菜大棚基地土壤和殘留農(nóng)膜進(jìn)行分析，結(jié)果表明，該地區(qū)土壤存在一定程度的PAEs污染，且土壤和農(nóng)膜中PAEs含量顯著正相關(guān)，說(shuō)明長(zhǎng)期農(nóng)膜覆蓋導(dǎo)致土壤中PAEs含量相對(duì)較高;趙勝利等［33］對(duì)珠江三角洲地區(qū)土壤的PAEs污染情況的研究發(fā)現(xiàn)，由于菜園土壤農(nóng)膜使用量大于果園，菜園土壤中的PAEs平均含量比果園高37%左右;劉玲玲等［34］對(duì)天津郊區(qū)的大田、撂荒地、菜地、果園土壤分別進(jìn)行PAEs檢測(cè)，結(jié)果表明，由于菜地更多的使用大棚和農(nóng)膜導(dǎo)致其PAEs含量最高，總量達(dá)0．05～1．66mg/kg。調(diào)查顯示，目前我國(guó)棚膜和地膜殘留量較高，以常德武陵區(qū)東郊鄉(xiāng)蔬菜基地為例，其棚膜和地膜殘留分別高達(dá)18．30和46．78kg/hm2［35］，而且地膜殘留量隨使用年限的增加而增加［36］。因此，大棚和地膜在土壤中的殘留是土壤中PAEs污染的主要途徑之一。

2污灌和城市污泥

把污水作為灌溉水源來(lái)利用是一項(xiàng)古老的技術(shù)，始于1956年，發(fā)展迅猛，在一定程度上緩解了我國(guó)的水資源短缺，起到了可觀的水肥效應(yīng)［37］，對(duì)保障糧食生產(chǎn)起到了重要作用。但是，目前我國(guó)污灌水質(zhì)缺乏有效監(jiān)管，大量未經(jīng)處理的污水直接應(yīng)用于農(nóng)田灌溉，是造成土壤中PAEs含量過(guò)高的重要原因。杜斌等［38］對(duì)太原市污灌土壤進(jìn)行GC/MS檢測(cè)，證明污灌是污染土壤PAEs的一個(gè)重要來(lái)源。趙振華等［39］研究表明，北京污灌區(qū)菜地土壤中Dn-BP和DEHP的含量分別為其對(duì)照區(qū)土壤的54和73倍。蔡全英等［16］發(fā)現(xiàn)，由于使用含PAEs的污水灌溉，聯(lián)興蔬菜基地土壤中PAEs的含量較其他土壤高。城市污泥由于其含有豐富的氮、磷、鉀和有機(jī)質(zhì)等養(yǎng)分，而被廣泛用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)。我國(guó)城市污泥農(nóng)用剛剛起步，許多處理不到位，導(dǎo)致城市污泥中含有未完全處理的PAEs污染物。如Ma等［40］對(duì)臺(tái)灣城市污泥中的PAEs含量進(jìn)行了分析，結(jié)果表明，DBP、DEHP和BBP濃度分別為718、41和8mg/kg(干污泥);莫測(cè)輝等［41］應(yīng)用GC/MS對(duì)我國(guó)內(nèi)地和香港11個(gè)城市污泥中的6種U．S．EPA優(yōu)控的PAEs進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，各城市污泥中PAEs的總含量為10．47～114．17mg/kg，多數(shù)為20．00mg/kg左右。已有研究表明，城市污泥作為有機(jī)肥施用后會(huì)導(dǎo)致土壤中的PAEs含量升高［42－43］，從而導(dǎo)致菠菜和蘿卜中PAEs的累積［42，44］，進(jìn)而影響農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)，危害人類身體健康。

3化肥的施用

化肥是農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中不可缺少的生產(chǎn)資料，莫測(cè)輝等［45］研究了21種常用肥料，結(jié)果表明，鄰苯二甲酸酯類化合物總量是同類肥料中有機(jī)污染物檢出率最高的，含量約0．20mg/kg，最高可達(dá)3．00mg/kg。施用此類含有PAEs化合物的肥料時(shí)，肥料中的PAEs化合物大部分將直接進(jìn)入土壤，導(dǎo)致土壤中PAEs的累積。Zorníková等［46］證明，施用肥料最多的土壤中PAEs含量最高。蔡全英等［47］利用水稻土進(jìn)行盆栽試驗(yàn)，對(duì)種植的通菜施用化肥，結(jié)果也證明了施肥會(huì)造成通菜中PAEs總量不同程度的提高。

設(shè)施菜地PAEs污染防治對(duì)策

1設(shè)施菜地PAEs污染的預(yù)防

大多數(shù)設(shè)施菜地都位于城市近郊，有些因?yàn)槌鞘械臄U(kuò)建甚至擴(kuò)展到了城市的邊緣，城市郊區(qū)排放的“三廢”易造成蔬菜基地的土壤污染。遠(yuǎn)離城市工業(yè)區(qū)，控制和消除“三廢”排放，避免污灌和城市污泥的使用，合理施用化肥和有機(jī)肥料是減少PAEs進(jìn)入土壤，控制土壤PAEs含量的重要措施。同時(shí)，尋求新的設(shè)施菜地配套設(shè)施，減少含PAEs類增塑劑塑料的使用，降低設(shè)施菜地農(nóng)膜殘留量以及提高單位面積設(shè)施蔬菜產(chǎn)量，也將是今后減少土壤酞酸酯污染的重要發(fā)展方向。

2PAEs污染土壤的治理

（1）菌株降解。張建等［48］從土壤中篩選到DEHP的降解菌株，并研究了其對(duì)土壤中PAEs的降解規(guī)律，指出其降解速率可以用一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程描述。微生物對(duì)土壤中的PAEs的降解起主要作用，且碳鏈越短降解效果越好，降解速率越快;污染物濃度越高，污染物降解需要的時(shí)間越長(zhǎng)。秦華等［49］研究了降解菌與菌根真菌聯(lián)合接種對(duì)土壤DEHP降解率的影響，發(fā)現(xiàn)在試驗(yàn)期內(nèi)，聯(lián)合接種能顯著提高土壤DEHP的降解率。

（2）施加污泥降解。Yuan等［50］研究表明，在土壤中添加污泥可以促進(jìn)PAEs的降解，且污泥的顆粒度越小對(duì)PAEs的降解速率越大，同時(shí)證明Rhodococcussp．和Microbacteriumsp．在PAEs的微生物降解中發(fā)揮著主要作用。針對(duì)典型熱帶土壤的研究表明，使用淤漿－馴化微生物反應(yīng)器治理受DEHP污染的土壤，可以在49d內(nèi)使?jié)舛葹?00mg/kg的DEHP移除率達(dá)99%［51］。

（3）施加堆肥降解。目前，利用在污染土壤中添加堆肥降解有機(jī)污染物如PAHs已有很多研究，污染土壤中添加腐熟堆肥混合堆制對(duì)受污染土壤的治理效果良好。如方云等［52］人研究了污染土壤中PAHs在堆肥法修復(fù)過(guò)程的降解動(dòng)力學(xué)以及PAHs污染土壤的修復(fù)效果，并證明冬季采用1號(hào)堆肥(土壤∶豬糞∶鋸末=1∶1∶1)PAHs降解效果最好。這種方法對(duì)PAEs同樣適用，使用堆肥可以為微生物提供能量，從而促進(jìn)PAEs的降解［53］。Chang等［54］證明，在土壤中添加稻草堆肥，可以增加微生物種群數(shù)量，從而加大土壤中PAEs的降解速率。

展望

我國(guó)土壤尤其是設(shè)施菜地土壤存在著嚴(yán)重的PAEs污染問(wèn)題，亟待我們?nèi)ソ鉀Q，尋找新型有效的防治方法對(duì)提高農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)，保障食品安全以及建設(shè)生態(tài)環(huán)保社會(huì)均具有十分重要的意義。目前，國(guó)內(nèi)在PAEs對(duì)農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)、土壤化學(xué)物理性質(zhì)、土壤微生物生態(tài)的影響以及PAEs的毒理研究等方面已經(jīng)取得了重要的研究成果［55－57］，今后將重點(diǎn)加強(qiáng)以下幾個(gè)方面的研究。

1進(jìn)一步加強(qiáng)我國(guó)設(shè)施菜地土壤PAEs污染現(xiàn)狀調(diào)查

我國(guó)幅員遼闊，化合物來(lái)源和蔬菜基地經(jīng)營(yíng)模式以及周圍的環(huán)境各不相同，不同城市蔬菜基地所受到的PAEs化合物污染的種類不同，從而導(dǎo)致PAEs的分布差異非常大。因此，需要進(jìn)一步加強(qiáng)設(shè)施菜地土壤PAEs污染現(xiàn)狀的調(diào)查研究，特別是針對(duì)不同城市PAEs的污染源頭、傳播途徑以及土壤、水體環(huán)境等進(jìn)行精準(zhǔn)調(diào)查，為制定相應(yīng)的污染防控措施提供重要的理論依據(jù)。

2多技術(shù)聯(lián)合提高PAEs田間降解率

多技術(shù)聯(lián)合提高PAEs田間降解率為改善生態(tài)環(huán)境質(zhì)量和保障農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全，促進(jìn)我國(guó)土壤修復(fù)技術(shù)的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展提供了重要的理論依據(jù)和技術(shù)支持，對(duì)建設(shè)生態(tài)社會(huì)具有十分重要的意義。目前，有關(guān)于PAEs的降解技術(shù)主要集中在生物降解，且只是停留在實(shí)驗(yàn)室研究，大田土壤中PAEs的治理缺乏行之有效的方法。

3制定農(nóng)產(chǎn)品的PAEs污染控制標(biāo)準(zhǔn)

目前，我國(guó)尚未制訂土壤及農(nóng)產(chǎn)品的PAEs控制標(biāo)準(zhǔn)，大多是套用歐盟或EPA標(biāo)準(zhǔn)，不完全適用于我國(guó)的實(shí)際情況，因此在控制過(guò)程中難以準(zhǔn)確把握。因此，基于國(guó)外在農(nóng)產(chǎn)品的PAEs污染控制管理法規(guī)和政策，建立一套適合當(dāng)前我國(guó)國(guó)情的、具有可操作性的控制土壤及農(nóng)產(chǎn)品中PAEs污染的管理方案，已經(jīng)成為當(dāng)前我國(guó)構(gòu)建PAEs污染環(huán)境安全管理體系及制定相關(guān)管理政策亟需完成的重要工作。