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1材料與分析方法

1.1樣品采集

內(nèi)礦山活動(dòng)頻繁，礦石開(kāi)采、冶煉過(guò)程產(chǎn)生的廢石、礦渣等長(zhǎng)期自然堆放，不僅占用了農(nóng)田，而且還污染了河流和土壤，同時(shí)采冶活動(dòng)產(chǎn)生的煙氣也破壞了礦區(qū)的空氣質(zhì)量。經(jīng)實(shí)地考查，本研究選取了銻礦山中已廢棄的老礦山、北煉、南煉、尾砂壩及南礦采礦區(qū)等廢礦石、礦渣及礦砂堆放點(diǎn)附近的八處農(nóng)田作為研究對(duì)象。由于礦石采冶及運(yùn)輸活動(dòng)遍及研究區(qū)，因此，農(nóng)田中常見(jiàn)長(zhǎng)期暴露空氣中發(fā)生風(fēng)化的礦石礦渣。此外在南礦廢礦石堆放處50m外有一河流沿途不斷有洗砂水流入并與尾砂壩的滲漏水會(huì)合，河水混濁，少量有魚(yú)類生活，通過(guò)澆灌等行為極有可能將河水中溶有的大量金屬元素轉(zhuǎn)移到河邊農(nóng)田土壤中，所以，研究區(qū)內(nèi)雖有農(nóng)田，但相比對(duì)照區(qū)農(nóng)田，作物長(zhǎng)勢(shì)不好。在研究區(qū)內(nèi)采用四分法采集了八塊農(nóng)田的表層土壤共51個(gè)樣品。各采樣點(diǎn)的位置和污染情況見(jiàn)表1中的描述。將貴陽(yáng)龍洞堡木頭村農(nóng)田做為對(duì)照區(qū)，采集相應(yīng)表層土壤樣3個(gè)。

1.2樣品處理與分析

土壤樣品經(jīng)實(shí)驗(yàn)室內(nèi)室溫下自然風(fēng)干后，剔除植物殘根、巖石碎塊等，用瑪瑙研缽研磨通過(guò)0.149mm（110目）孔徑尼龍網(wǎng)篩，供元素分析用。土壤樣品的消解方法如下：準(zhǔn)確稱取110目干燥土壤樣品0.1000g到三角燒杯中，用10mL王水半封閉在電熱板上消解溶樣（溫度≤140℃）3h，至溶液體積接近0.5mL，后冷卻到室溫，用超純水將消解液轉(zhuǎn)移到25mL刻度試管中定容，靜置待用。土壤樣品元素分析方法：用氫化物原子熒光光譜法（HG-AFS）測(cè)定上述溶液中的Hg含量；取出1mL上述溶液上清液，加入1mL預(yù)還原劑，預(yù)還原劑為10%KI+2%抗壞血酸溶液，再加入12%鹽酸定容到10mL，預(yù)還原1h后用氫化物原子熒光光譜法（HG-AFS）測(cè)定溶液中的Sb、As含量。為了保證分析方法的可靠性，同時(shí)測(cè)定消解空白，并采用了國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)黃色紅壤-土壤樣品（GBW07406）對(duì)消解及元素分析過(guò)程進(jìn)行質(zhì)量控制。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)參考值接近。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)測(cè)定回收率分別為103%（Sb），89.5%（As）和83.3%（Hg）。土壤樣品的分析結(jié)果均以干重計(jì)。

2結(jié)果與討論

2.1銻礦區(qū)不同采樣點(diǎn)農(nóng)用土壤中銻、砷及汞的污染特征

銻礦區(qū)不同采樣點(diǎn)耕地土壤中的銻、砷、汞的含量統(tǒng)計(jì)如表2所示。銻在礦區(qū)各采樣點(diǎn)表層土壤中的含量都很高，均遠(yuǎn)高于相應(yīng)土壤中的砷、汞含量，濃度范圍達(dá)到141.92～8733.26mg/kg（平均值），且不同區(qū)域土壤中的銻含量各不相同：采樣點(diǎn)F的含量最大，為7946.03mg/kg，其次是采樣點(diǎn)B、A、C和G依次減少，最少達(dá)826.80mg/kg（平均值），而樣點(diǎn)D、H、E土壤中的銻含量最少，最低值也達(dá)248.30mg/kg（平均值）。

砷在這8個(gè)采樣點(diǎn)土壤中的含量變化趨勢(shì)與銻的基本相似，濃度范圍達(dá)到14.95～363.19mg/kg（平均值），不同采樣點(diǎn)土壤中的砷含量分布變化如下：采樣點(diǎn)F的含量最大，其次是采樣點(diǎn)C、B、A依次減少，其中C、B點(diǎn)土壤中的銻濃度非常接近，分別為103.20和100.77mg/kg（平均值），而樣點(diǎn)G、H、E、D土壤中的砷含量最少，但都高于湖南土壤砷背景值14mg/kg[14]和對(duì)照區(qū)土壤中砷的平均含量。從采樣點(diǎn)土壤中砷的分布情況來(lái)看，隨著銻礦開(kāi)采和冶煉活動(dòng)的進(jìn)行，在礦石礦渣風(fēng)化、冶煉廢氣的干濕沉降及礦石廢渣的滲濾水等作用下砷也大量進(jìn)入礦區(qū)表生環(huán)境，導(dǎo)致礦區(qū)農(nóng)用土壤相比湖南土壤砷背景及對(duì)照區(qū)土壤中砷含量升高。Carvalho等[18]在研究葡萄牙瓦隆古廢棄的銻-金等礦區(qū)土壤中金屬及非金屬的潛在遷移性及毒性時(shí)發(fā)現(xiàn)Montalto銻-金礦區(qū)土壤中砷總量也相當(dāng)高，濃度變化范圍為16.98～337.76mg/kg（干重），可以與本研究相比較。而在這8個(gè)采樣點(diǎn)土壤中的汞含量最低，濃度范圍達(dá)到0.16～5.68mg/kg（平均值）。汞含量在各采樣點(diǎn)分布狀況如下：采樣點(diǎn)B土壤中的汞含量最高，其次是采樣點(diǎn)C、F中汞含量較高，隨后是采樣點(diǎn)D、E、G（H，與G點(diǎn)含量相同）、A依次減少。但礦區(qū)農(nóng)用土壤中汞含量相對(duì)于湖南土壤汞背景值0.09mg/kg[14]依然較高，也高于對(duì)照區(qū)土壤中汞含量。根據(jù)各采樣點(diǎn)鄰近污染源的性質(zhì)，本研究將上述8個(gè)采樣點(diǎn)劃分為冶煉區(qū)（B和C點(diǎn)）、采礦區(qū)（A、D、F和G點(diǎn)）與尾礦區(qū)（E和H點(diǎn)）。則這3個(gè)區(qū)域內(nèi)農(nóng)用土壤中銻、砷、汞的含量分布狀況。土壤中這3種元素的含量依次為冶煉區(qū)＞采礦區(qū)＞尾礦區(qū)，且均遠(yuǎn)高于對(duì)照區(qū)土壤濃度和湖南土壤背景值。究其原因可能是冶煉區(qū)緊鄰冶煉廠，冶煉產(chǎn)生的煙氣沉降進(jìn)入表層土壤導(dǎo)致，土壤中這3種元素含量增高，同時(shí)冶煉產(chǎn)生含有高濃度重金屬元素的爐渣堆放在田地附近，通過(guò)雨水淋溶滲濾作用，大量有毒重金屬元素也隨之進(jìn)入地表導(dǎo)致土壤中濃度劇增，此區(qū)域土壤中的銻、砷、汞的含量分別為：4526.05、101.58、3.2mg/kg（平均值，下同）。而采礦區(qū)內(nèi)采礦產(chǎn)生的廢礦石隨意堆放在地表，有的甚至散落于田地里，在人體的踩踏、運(yùn)輸工具的碾壓及礦石風(fēng)化作用下，這些廢礦石混入土壤之中，再加之人們常用采礦排放的污水灌溉和村民洗砂的污水流入田間，諸多因素導(dǎo)致土壤中這3種元素的富集，此區(qū)域土壤中的銻、砷、汞的含量分別為：2154.79、78.28、1.24mg/kg。而在尾礦區(qū)即尾砂壩附近，由于尾礦砂風(fēng)化、擴(kuò)散及尾礦砂滲濾水流入流經(jīng)田地的河水等原因，也使得銻、砷、汞在尾礦區(qū)土壤中的含量較高，分別為368.05、45.18、0.50mg/kg。

2.2銻礦區(qū)農(nóng)用土壤環(huán)境質(zhì)量風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

銻礦區(qū)所調(diào)查的農(nóng)用土壤中銻、砷、汞的濃度分別為2431.81±371、77.34±8.10、1.64±0.22mg/kg，遠(yuǎn)高于世界、中國(guó)、湖南土壤中3種元素背景值（表3）。從表3比較可以看出銻礦區(qū)長(zhǎng)期的礦業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致銻、砷、汞有毒有害元素在礦區(qū)最大允許含量3.5mg/kg、34mg/kg[19]相比較，發(fā)農(nóng)用土壤表層大量富集。同時(shí)將所調(diào)查的銻礦區(qū)農(nóng)用土壤中銻、砷平均濃度與荷蘭土壤中銻、砷現(xiàn)前兩者分別是最大允許值的695和2.3倍，而銻礦區(qū)農(nóng)用土壤中汞的平均含量與荷蘭土壤中汞最大允許含量2.2mg/kg接近，可見(jiàn)錫礦山銻礦區(qū)農(nóng)用土壤受到3種元素不同程度的污染。為了能定量評(píng)價(jià)銻礦區(qū)內(nèi)礦業(yè)活動(dòng)對(duì)礦區(qū)內(nèi)農(nóng)用土壤的影響，本研究采用修正的地累積指數(shù)（theindexofgeoaccumulation,Igeo）[24]對(duì)錫礦山銻礦區(qū)農(nóng)用土壤中上述3種重金屬污染程度進(jìn)行評(píng)估。地累積指數(shù)是20世紀(jì)70年代晚期在歐洲發(fā)展起來(lái)的最先用于研究沉積物中重金屬污

3結(jié)論

（1）該銻礦區(qū)所調(diào)查的農(nóng)用土壤中銻、砷、汞的平均濃度分別為2431.81、77.34、1.64mg/kg，是湖南土壤中這3種元素背景值的816、5.5、18倍。同時(shí)還發(fā)現(xiàn)土壤中這3種元素的含量依次為冶煉區(qū)＞采礦區(qū)＞尾礦區(qū)?？梢?jiàn)，該礦區(qū)長(zhǎng)年的采冶活動(dòng)使上述3種元素大量進(jìn)入礦區(qū)周邊土壤介質(zhì)中。

（2）三個(gè)研究區(qū)：冶煉區(qū)、采礦區(qū)、尾礦區(qū)的綜合地質(zhì)累積指數(shù)Itot分別為9.98、8.91、6.36，均大于5，按地積累指數(shù)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，這3個(gè)研究區(qū)農(nóng)用土壤都處于重金屬嚴(yán)重污染狀態(tài)。分析這3種元素的地積累指數(shù)?？芍撲R礦區(qū)農(nóng)用土壤這3種重金屬元素中銻的污染強(qiáng)度最大，銻是主要的污染因子，而汞的污染次之，砷對(duì)土壤重金屬污染的貢獻(xiàn)最小。

（3）將調(diào)查結(jié)果與采樣分布點(diǎn)結(jié)合分析可知，銻礦礦業(yè)活動(dòng)嚴(yán)重影響礦區(qū)農(nóng)用土壤的質(zhì)量，其生產(chǎn)過(guò)程中產(chǎn)生“三廢”是礦區(qū)內(nèi)農(nóng)用土壤銻、砷、汞污染的主要人為源。嚴(yán)格控制、治理選礦污水及采冶礦石產(chǎn)生的煙塵的排放、綜合利用礦渣、禁止廢石廢渣隨意堆放是防止礦區(qū)土壤環(huán)境破壞的根本舉措。

作者：莫昌琍吳豐昌符志友朱靜冉靚單位：中國(guó)科學(xué)院中國(guó)科學(xué)院大學(xué)貴陽(yáng)學(xué)院