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本文作者：方利江吳有方丁中原馬子龍柳敏高宏作者單位：蘭州大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院

持久性有機(jī)污染物(POPs)具有高毒性和生物蓄積性，能從水體或土壤中以蒸汽的形式揮發(fā)進(jìn)入大氣，以氣態(tài)或顆粒態(tài)形式存在．同時由于其難降解性，因而能通過大氣和水體進(jìn)行長距離輸送而不會被完全降解［1］．南京地區(qū)是20世紀(jì)50～60年代我國最大的農(nóng)藥消耗城市之一，且伴隨著經(jīng)濟(jì)和人口的快速增長以及現(xiàn)代化工業(yè)的發(fā)展，南京地區(qū)多環(huán)芳烴的污染狀況也開始突顯，在各個環(huán)境相中都不同程度的檢測到各類有機(jī)氯農(nóng)藥(OCPs)殘留［2～4］和多環(huán)芳烴(PAHs)［5～7］．國內(nèi)外有學(xué)者對持久性有機(jī)污染物在區(qū)域環(huán)境中的長距離輸送潛力進(jìn)行過研究，任婷、王宣同［8，9］等分別對蘭州和天津地區(qū)的部分持久性有機(jī)污染物的長距離輸送潛力進(jìn)行了計算．結(jié)果表明，蘭州地區(qū)的2，3，7，8-TCDD通過大氣的CTD明顯偏低，為126km，通過水體的CTD明顯偏高，為6633km;而天津地區(qū)p，p''''-DDT通過大氣的CTD的結(jié)果分布比通過水體的CTD更集中，其均值分別為579km和2254km;Wania等［10］利用TaPL3模型對PBDEs和PCBs的CTD計算發(fā)現(xiàn)，包含少量溴原子的PBDEs的CTD與PCBs相當(dāng)，且溴原子較多的PBDEs的CTD則較?。捎诟餮芯繀^(qū)自然地理條件存在差異，因而研究結(jié)果不盡相同．

本研究擬以典型有機(jī)污染物:p，p''''-DDT［2，2-雙(4-氯苯基)-1，1，1-三氯乙烷，p，p''''-dichlorodiphenyltrichloroethane］，γ-HCH(γ-1，2，3，4，5，6-六氯環(huán)己烷，γ-hexachlorocyclohexane)，BaP(苯并［a］芘，benzo［a］pyrene)和HCB(六氯苯，hexachlorobenzene)為對象，運用TaPL3模型，定量表征幾種典型有機(jī)污染物在南京地區(qū)的長距離輸送潛力，結(jié)果對了解其在南京地區(qū)的區(qū)域環(huán)境過程及污染控制都具有一定的理論與實際指導(dǎo)意義，以期為進(jìn)行環(huán)境管理和環(huán)境決策提供科學(xué)依據(jù)．

1材料與方法

1.1研究區(qū)概況

南京市位于長江下游中部，江蘇省西南部．市域地理坐標(biāo)為北緯31°14''''～32°37''''，東經(jīng)118°22''''～119°14''''，全市行政區(qū)域總面積6582km2．與鎮(zhèn)江市、揚州市、常州市及安徽省滁州市、馬鞍山市、宣州市接壤，水域面積達(dá)11%以上，屬北亞熱帶濕潤氣候，四季分明，雨水充沛，常年平均降雨量1106.8mm．秦淮河和滁河為南京市境內(nèi)2條主要的長江支流，其河谷平原為重要農(nóng)業(yè)區(qū)．南京地區(qū)的土壤在北、中部廣大地區(qū)為黃棕壤，南部與安徽省接壤處有小面積的紅壤．

1.2TaPL3模型框架

該模型基于三級穩(wěn)態(tài)多介質(zhì)逸度模型，以大氣和水體為流動載體，對污染物在環(huán)境中的總持久性(POV)及長距離輸送潛力(LRTP)進(jìn)行估算．模型建立在質(zhì)量守恒與穩(wěn)態(tài)假設(shè)的基礎(chǔ)上，假設(shè)污染源向大氣或水體中穩(wěn)定排放化學(xué)物質(zhì)，強(qiáng)度為1000kg•h－1，忽略通過大氣和水體的水平輸入與輸出．環(huán)境中化學(xué)物質(zhì)的消減主要為各環(huán)境相中的降解，并且降解量和環(huán)境相中的殘留量與排放量保持平衡．化學(xué)物質(zhì)進(jìn)入環(huán)境后，由逸度容量低的環(huán)境相向逸度容量高的環(huán)境相遷移，最終達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)時，化學(xué)物質(zhì)在各環(huán)境相中的逸度相等．模型模擬的環(huán)境介質(zhì)主要包括大氣、水體、土壤、沉積物、植物這5個環(huán)境主相，其中植物相以蔬菜為研究對象．

1.3模型參數(shù)識別

對于在各個環(huán)境相中都有分配的第1類化學(xué)物質(zhì)［11］，TaPL3模型共需輸入18項污染物理化性質(zhì)參數(shù)和46項研究區(qū)環(huán)境參數(shù)．各目標(biāo)污染物理化性質(zhì)參數(shù)見文獻(xiàn)［8，9］．研究區(qū)主要環(huán)境參數(shù)見表1．

2結(jié)果與討論

2.1TaPL3模擬結(jié)果

表2、3列出了典型有機(jī)污染物在大氣和水體介質(zhì)中的特征遷移距離L，總持久性t，平均“跳躍”次數(shù)H，及在各環(huán)境相中的黏著度S．其中氣相、水相、土壤相、沉積物相和植物相分別以A、W、S、SED和V表示．從表2和表3分析，BaP和p，p''''-DDT由于在大氣中的半衰期較小，因而其CTD較小，進(jìn)行長距離輸送的潛力較弱，說明其研究區(qū)污染相對較難被擴(kuò)散，更多的表現(xiàn)為對研究區(qū)的近源污染，而其在水中的半衰期較大，因而主要通過水體進(jìn)行長距離輸送;γ-HCH和HCB由于在大氣和水體中具有較長的半衰期，其CTD較大，長距離遷移潛力則較強(qiáng)，它們能通過大氣和水體擴(kuò)散到較遠(yuǎn)區(qū)域，便于污染物的擴(kuò)散，易于區(qū)域遷移而對其他區(qū)域環(huán)境產(chǎn)生影響．

南京屬北亞熱帶濕潤氣候，常年冬季以東北風(fēng)為主，夏季以東南風(fēng)為主，南北跨度為150km，中部東西寬度為50～70km．從模型計算結(jié)果分析，p，p''''-DDT，γ-HCH，BaP和HCB通過大氣的CTD分別為255、1858、198和21104km，具有跨區(qū)域遷移的能力．夏季對安徽東北部及蘇北部分地區(qū)的影響比較大，冬季對安徽東南部地區(qū)影響比較大．相對于BaP和p，p''''-DDT，γ-HCH和HCB的遷移距離更長，因而在夏季可能會對河南、山西、陜西等地區(qū)產(chǎn)生影響，冬季則會對江西、廣東、廣西等地區(qū)有部分影響．通過水體的各化合物的CTD遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于大氣，但由于南京地區(qū)河流主要注入東海，因此其影響集中在海洋生態(tài)系統(tǒng)．相關(guān)研究表明，p，p''''-DDT在南京地區(qū)大氣中的含量較低，并且逐年降解趨勢比較明顯［16］，因而從其大氣含量上考慮，p，p''''-DDT遠(yuǎn)距離遷移對周邊省市的影響不大．

HCB的總持久性在大氣和水體中較接近，并且普遍高于其他3種有機(jī)污染物，其中γ-HCH和BaP在水體中的總持久性近似，在大氣中則比較接近，而其CTD卻相差很大，在一個對數(shù)級左右，總持久性和CTD之間并沒有呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系．同時由于HCB較低的溶解度和大氣降解速率，其在大氣中不易降解，易于被氣溶膠顆粒所吸附而發(fā)生沉降作用，但在高揮發(fā)性的作用下，又使其易于進(jìn)入氣相，因而綜合表現(xiàn)為“跳躍”現(xiàn)象較為明顯．黏著度描述化合物從大氣相中沉降到地表的化合物中，不再返回大氣的那一部分，顯示化合物傾向于留在某個特定地表環(huán)境相而不返回大氣相的程度［18］．從表2可知，水對γ-HCH和HCB的黏著度為負(fù)值，分別為－2.1和－54.86．說明γ-HCH和HCB傾向于滯留在大氣環(huán)境中，并且HCB比γ-HCH更容易存在于大氣中，其通過大氣和水體達(dá)到穩(wěn)態(tài)后在大氣中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)也證明這點．通過大氣并達(dá)到穩(wěn)態(tài)后HCB在大氣中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為2.2%，明顯高于p，p''''-DDT(0.067%)，γ-HCH(0.551%)，BaP(0.0748%)，通過水體且達(dá)到穩(wěn)態(tài)后其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.05%，而p，p''''-DDT、γ-HCH和BaP的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.0107%、0.1495%和1.45×10－4%．

2.2模型的靈敏度分析

參照Mongan等［19］提出的計算靈敏度系數(shù)的方法，以HCB為例，計算了其在研究區(qū)分別通過大氣和水體時各個參數(shù)對模型輸出結(jié)果的相對貢獻(xiàn)．各關(guān)鍵參數(shù)的代碼見表4，其靈敏度系數(shù)見圖1．由圖1可知，辛醇-水分配系數(shù)的對數(shù)對通過大氣和水體的CTD的負(fù)影響較大，分析原因可能是化合物進(jìn)行長距離輸送時，由于lgKOW值較大，化合物較易進(jìn)入水體懸浮物、土壤、沉積物、植物等環(huán)境介質(zhì)，導(dǎo)致其在大氣和水體中衰減的速率更快，因而減弱其通過大氣和水體的CTD值．大氣高度、沉積物中水相的體積分?jǐn)?shù)和風(fēng)速及水體深度、沉積物中水相的體積分?jǐn)?shù)和水體流速分別對HCB通過大氣和水體進(jìn)行長距離輸送具有正影響．

2.3模型的不確定分析

以HCB為例，運用蒙特卡羅方法對模型進(jìn)行了不確定分析，模型輸出的大氣和水體的CTD值符合正態(tài)分布規(guī)律，見圖2．從模型輸出結(jié)果的分布可知，通過大氣的CTD對數(shù)值主要分布于區(qū)間4.05～4.42之間，小于研究區(qū)實際計算的對數(shù)值4.32．原因主要是通過大氣的CTD的關(guān)鍵參數(shù)中，起負(fù)影響作用的參數(shù)占主導(dǎo)地位，在這些參數(shù)的影響下，使模型輸出結(jié)果大部分偏小于實際值．而通過水體的CTD由于關(guān)鍵參數(shù)的正影響作用比較大，使得模型不確定對數(shù)值主要分布于4.17～4.88，高于實際通過水體的計算對數(shù)值4.28．

2.4與國內(nèi)外研究比較

Beyer［20］利用模型計算得到的HCB通過大氣和水體的CTD和本研究相比較，計算結(jié)果比較接近，均小于1個對數(shù)單位．其中南京地區(qū)HCB的LA低于Beyer的計算結(jié)果0.72個對數(shù)級，而LW則高于0.87個對數(shù)級．分析原因主要是Beyer計算時所需的環(huán)境參數(shù)為“EQC標(biāo)準(zhǔn)環(huán)境”，而非實際環(huán)境參數(shù)［21］．對模型結(jié)果影響較大的風(fēng)速，水體流速，水體深度等環(huán)境參數(shù)，EQC環(huán)境和南京地區(qū)有較大差別，分別為14.4km•h－1和9.00km•h－1，3.6km•h－1和4.68km•h－1，20m和2.48m．而從靈敏度分析結(jié)果可知，南京地區(qū)的環(huán)境參數(shù)對LA和LW值的影響比理化參數(shù)大(表5)．蘭州地區(qū)的HCB計算結(jié)果則與本研究相似，南京地區(qū)略高于蘭州地區(qū)，其LA和LW值分別相差0.20和0.06個對數(shù)級．

3結(jié)論

(1)BaP和p，p''''-DDT在大氣中的CTD較小，污染不易擴(kuò)散，其主要表現(xiàn)為通過水體進(jìn)行長距離輸送，而γ-HCH和HCB則更傾向于通過大氣和水體進(jìn)行長距離輸送，利于在研究區(qū)的擴(kuò)散．

(2)p，p''''-DDT、γ-HCH，BaP和HCB夏季對安徽東北部及蘇北部分地區(qū)的影響比較大，冬季對安徽東南部地區(qū)影響比較大．由于γ-HCH和HCB的大氣遷移距離更長，因而在夏季可能會對河南、山西、陜西等地區(qū)產(chǎn)生影響，冬季則會對江西、廣東、廣西等地區(qū)有部分影響．

(3)水對γ-HCH和HCB的黏著度為負(fù)值，分別為－2.1和－54.86．表明γ-HCH和HCB傾向于滯留在大氣環(huán)境中．通過大氣和水體并達(dá)到穩(wěn)態(tài)后在大氣中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)明顯高于p，p''''-DDT和BaP．