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本文作者：李新艷李恒鵬作者單位：中國科學院南京地理與湖泊研究所

隨著中國國民經(jīng)濟的快速增長和人民生活水平的提高,中國向大氣中排放的活性氮(生物可利用性氮)總量逐年增加,已經(jīng)成為亞洲地區(qū)氮排放量最大的國家[1].研究表明,中國大陸地區(qū)大氣nh3的排放量從1950年的2.6Tg增加到2007年的16.0Tg[2-4],大氣nox的排放量從1980年的3.8Tg增加到2004年的18.6Tg[5-6],預測2020年將達到32.4Tg[1].大氣中的NH3和NOx通過光化學反應生成氨氮和硝酸鹽等氣溶膠粒子,不僅會降低大氣能見度,損害人體健康,還會增加大氣氮沉降,引起土壤和淡水酸化以及營養(yǎng)鹽循環(huán)的生態(tài)失衡,進而導致陸地和水體生態(tài)系統(tǒng)多樣性減少,對生態(tài)系統(tǒng)功能造成不利影響[1,7-10].研究表明,1950~2007年間,中國大氣NH3排放呈逐年增加的趨勢[2-4,11-12];1980~2005年間,除了1996~1998年間略有下降以外[13],大氣NOx排放量也逐年增加[2,14],而且自2000年以來呈迅速增加的趨勢[6,15-17].由于考慮的污染源種類以及采用的各污染源的排放因子不同,學者們估算的同一年份中國的活性氮排放量有較大差別[1,3,5-6,11,13-14,17-21].這些研究為我國酸沉降控制提供了科學依據(jù),但是缺乏從較長時間尺度上對NH3和NOx排放狀況的對比分析.本研究估算了中國大陸地區(qū)各省份1995~2004年NH3歷年排放量和1985~2010年NOx歷年排放量,并分析了其排放強度的空間變化.

1研究方法

1.1NH3排放量的計算方法

NH3釋放到大氣中是受到農(nóng)業(yè)活動和自然排放共同作用的結(jié)果.大氣中NH3的主要來源有畜禽排放(49%~63%)、肥料施用(11%~12%)、海洋釋放(14%~17%)、土壤釋放(10%~13%)、生物燃燒(4%~7%)、人類糞便(5%~8%)、煤炭燃燒和汽車尾氣排放(3%~4%)等[22-23].全國每年NH3的排放量根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的NH3排放量加和得到,各省(市、自治區(qū))的NH3排放量等于各類源的排放量乘以排放因子后加和得到,計算公式如式(1)[2]:（略）。由于人類活動引起的NH3排放源i主要有4種,即:畜禽排泄、氮肥施用、化肥和合成氨生產(chǎn)和人類糞便排放.

1.1.1動物排NH3量

畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的數(shù)據(jù)來自中國統(tǒng)計年鑒中的年末存欄數(shù).本計算中采用的畜禽養(yǎng)殖排放因子見表1[2],由每年的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量乘以各類畜禽相應的排放因子即可得到每年各類畜禽的NH3排放量.

1.1.2氮肥生產(chǎn)中NH3的排放量

2004年,中國的氮肥生產(chǎn)總量達到3352.96萬t純氮,合成氨4222.2萬t,其中,碳酸氫銨的產(chǎn)量占氮肥的25%.考慮到我國的生產(chǎn)規(guī)模較小,技術(shù)水平較低,氮肥的氨排放因子采用6kgNH3/tN,合成氨生產(chǎn)的排放因子采用1kgNH3/tN[2].

1.1.3氮肥施用中NH3的排放量

根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的氮肥施用量與各種氮肥的百分比組成,即可算得各省(市、自治區(qū))氮肥施用的NH3排放量.我國氮肥生產(chǎn)量組成、施用量組成及其排放因子見表2[2].

1.1.4農(nóng)村人口糞便排NH3量

我國農(nóng)村的衛(wèi)生條件與處理條件差,故本計算中采用1.3kgNH3/(人a),略高于歐洲的排NH3量[2].

1.2NOx排放量的計算方法

NOx排放量的計算方法如式(3)：（略）.

統(tǒng)計了中國1985~2005年各部門各類燃料的消費量[25],根據(jù)公式(3)乘以相應的NOx排放因子(表3),計算得到1985~2005年全國歷年的NOx排放量.

2結(jié)果與討論

2.11995~2004年中國大陸地區(qū)NH3的排放量

從圖1可見,10年來我國大陸的NH3排放量變化波動較大,變化范圍9.5~12.7Tg/a.從1995年的10.6Tg增加到了1996年的11.2Tg,1997年有較大幅度的下降,達到10年間的最低值9.5Tg,之后緩慢回升,自2000年以來趨于平穩(wěn),穩(wěn)定在11.8Tg/a左右.從圖1看出,相比較其他年份,1997~1999年間,大氣NH3的年排放量顯著下降.這主要是由于受到1997年亞洲金融危機和1998~1999年洪澇等自然災害等因素的影響.1997~1999年間我國的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量顯著減少,全國牛的數(shù)量分別比1996年減少了2297.1,1546.4,1283.3萬頭[25],全國豬的數(shù)量分別減少了6839.3,3479.2,2715.6萬頭[25].畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的急劇減少導致了這3年間中國大陸地區(qū)NH3的排放量相對較低.

2.2中國NH3排放強度的空間分布

從1995年、2000年和2004年我國大陸地區(qū)的NH3排放強度分布(圖2)可以看出:我國的氨排放強度空間差異很大,華北和長江中下游地區(qū)是氨排放強度較高的地區(qū),其中,以上海、山東、河南和江蘇的氨排放強度最高,都達到了50kg/hm2以上,上海平均為109.8kg/hm2;其次為河北、安徽和廣東,氨排放強度位于35~50kg/hm2之間.西北和東北北部地區(qū)氨排放強度最小,如西藏、新疆、內(nèi)蒙古不足3kg/hm2.中國的氨排放強度呈逐年增加的趨勢,表現(xiàn)在1991年中國平均氨排放強度為9kg/hm2[24],1999年為11kg/hm2,2004年則達到了12kg/hm2.1995年、2000年和2004年我國人為源NH3的排放總量分別是10.6,11.8,12.0Tg,平均11.1Tg,排放總量占前3位的省(市)為河南、山東和四川省.2004年的NH3排放總量中,畜禽排氨量為8.3Tg,大約占總排氨量的69.2%;氮肥施用排氨量1.8Tg,大約占15.2%;人類排泄排氨量1.7Tg,大約占13.9%;氮肥生產(chǎn)排氨量0.2Tg,只占1.9%.在畜禽排氨量中,以牛類和豬類排氨量比例最大,分別占38.3%和31.1%,其次為禽類,占20.3%,羊類和馬類分別占7.5%和2.8%.

2.31985~2010年中國大陸地區(qū)NOx的排放量

從圖3看出,我國NOx年排放量呈逐年增加的趨勢,1985~2000年之間穩(wěn)步增長,從6.2Tg/a增加到13.1Tg/a,年平均增長率為5%;2001~2005年之間增長迅速,從13.4Tg/a增加到22.9Tg/a,年平均增長率為88%,這一研究結(jié)果與Ohara等[5]關(guān)于中國1980~2003年的NOx年排放量估算值的增長趨勢基本一致.1995年,NOx年排放量12.2Tg，與Aardenne等[1]的估算值(12.0Tg)基本一致.2005年,NOx年排放量達到了22.9Tg,比1995年的12.2Tg增加了大約88.4%,比1985年增加了大約2.7倍.在1997~1999年間,我國NOx排放量有所減少(圖3),這是由于我國的能源消費結(jié)構(gòu)發(fā)生了較大變化,煤炭消費量由1996年的103794.2萬t(標準煤)下降到1997年的98801.2萬t、1998年的92020.9萬t、1999年的92463.8萬t,之后逐年開始回升[25].利用SPSS軟件對1985~2000年的NOx年排放量與每年的GDP進行相關(guān)性分析,結(jié)果顯示,二者之間呈顯著正相關(guān),皮爾森相關(guān)系數(shù)為0.96(P>0.01).以NOx排放量為因變量,以GDP為自變量建立下面的回歸方程:（略）.

把中國2001~2005年歷年的GDP代入方程(4),計算得到2001~2005年的NOx年排放量,并與利用方程(3)統(tǒng)計得到的結(jié)果進行比較,誤差范圍為-1.6%~11.9%,平均誤差為0.1%.在P=0.01水平對模擬值與統(tǒng)計值之間進行差異顯著性檢驗,結(jié)果表明差異不顯著,說明該方程可以用來估算中國的NOx年排放量.把2006~2010年的GDP總量代入方程(4),可模擬得到2006~2010年的NOx年排放量(在圖3中以虛線表示).由模擬結(jié)果可知,2010年中國大陸地區(qū)NOx排放量為36.7Tg.

2.4中國NOx排放強度的空間分布

我國大陸地區(qū)各省份的NOx年排放強度可以用全國的NOx年排放量乘以各省份GDP占全國GDP的比率后除以各省土地面積后得到.從圖4看出,我國大陸地區(qū)的NOx排放強度有逐年增加的趨勢,1990年NOx排放強度在20kg/hm2以上的省份有10個,到2004年增加到了19個,NOx排放強度在50kg/hm2以上的省份則由1990年的4個增加到了2004年的11個.排放強度空間差異很大,有從內(nèi)陸到沿海逐漸增加的趨勢.以2004年為例,NOx排放強度最高的是上海,達到了1637.2kg/hm2,其次是北京(463.6kg/hm2)和天津(353.9kg/hm2),然后是江蘇(188.0kg/hm2)、浙江(147.1kg/hm2)和山東(123.0kg/hm2),排放強度最低的是西藏(0.2kg/hm2)、青海(0.8kg/hm2)、新疆(1.7kg/hm2)、內(nèi)蒙古(3.3kg/hm2)和甘肅(4.8kg/hm2)(圖4).2004年,NOx年排放量最大的省是廣東(242.6×107kg/a),其次是山東(193.2×107kg/a)和江蘇(192.9×107kg/a),然后是浙江(149.8×107kg/a),河南、河北的年排放量也超過了100×107kg/a,6省合計年排放量占全國排放總量的46.3%;年排放量最低的省是西藏、青海和寧夏,都在7.0×107kg/a以下.中國是目前世界上少數(shù)幾個能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主的國家,2004年,煤炭占能源消費總量的比例大約為67.7%,石油為22.7%,天然氣為2.6%,水電、核電和風電站為7.0%[25],這決定了煤炭消費是影響我國NOx排放量變化的主要原因.以2004年為例,在NOx排放量中,煤炭來源的NOx占到了年排放總量的77.4%.

3結(jié)論

3.1在1996年以前,我國大陸地區(qū)的NH3和NOx的年排放量基本相當,但是此后NH3的年排放量經(jīng)歷了1997~1999年的下降之后,變化比較平穩(wěn),而NOx的年排放量自2000年以來呈逐年迅速增加的趨勢,從1985年的6.2Tg增加到1995年的12.2Tg,進而增加到2004年的20.6Tg,增長率分別為68.9%和232.2%.

3.22004年我國大陸地區(qū)的NH3排放總量中,畜禽排泄、氮肥施用、人類糞便、氮肥與合成氨生產(chǎn)分別占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年我國的NOx排放總量中,煤炭來源的NOx占到了排放總量的77.4%,這主要是受到我國能源消費結(jié)構(gòu)的制約.

3.3NH3和NOx的排放強度都具有明顯的空間差異,表現(xiàn)在中東部地區(qū)的排放強度明顯高于西部地區(qū),這與中東部地區(qū)人口多、能源消費量大以及畜禽養(yǎng)殖數(shù)量大有關(guān).